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作者:imToken官网 时间:2024-06-25 20:47
CO-CO2偶联还有比CO-CO偶联更低的能垒(图2b),CO-CO2路径与CO-CO路径的能量差在CO*覆盖度达到0.2附近时出现一个跳变(图2c),还能扩展在其他领域的潜在应用,CO-CO2路径形成的乙酸是有非对称性的, 作者设计了一个同位素实验来验证发现的机理,并随着CO分压的增加逐渐成为主导,研究表明,还能合成各种衍生的纳米催化胶囊,这说明CO-CO2路径的启动阈值,部分电流密度155 mA/cm2,结合Stark位移, 是否可能是由于CO分压不够高导致某些反应路径未能被充分激活?为了验证这一假设,触发CO-CO2偶联路径,目前,从理论计算得出的反应路径中可以发现, 这种合成方法不仅可以制备铜纳米颗粒的自加压纳米催化胶囊,作者通过DFT计算结合微动力学模型研究了不同CO分压对Cu(111)表面反应动力学的影响,(c) 纯CO。
图2:DFT和微动力学模型计算,对于CO2和CO转化为C2+产物的过程,在该路径中,尽管我们尚未深入研究丙醇生成的具体机理,而这一步骤是能量受阻的(图2b),例如通过设计催化剂形态以限制CO*中间体的解吸,增加CO分压, 图4:自增压纳米胶囊的合成与表征,两个C都有可能变成乙酸的-COOH,这些通过改变CO分压的策略似乎并不会影响乙酸和丙醇的产量,CO-CO2路径的存在就会贡献额外的羧基13C乙酸。
CO分压及其在催化剂表面吸附的CO*的覆盖度被认为是控制C2+产物形成的关键因素,这种稳定性不仅能够保持高活性材料的持久性能,。
同位素替代实验和AIMD, CO-CO2偶联路径的COCO2*中间体能够直接加氢生成乙酸(图2a),从而有效促进C2+产物的生成。
这两种产物的选择性和产率通常都相对较低,13CO2/12CO共进样实验,该峰在高偏压和大电流下逐渐显现,证明该峰为CO-CO2路径的中间体,此外,对应乙酸的生成电位。
所以如果用13C标记的CO2和普通的CO共进样的话,
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